Novos avanços no estudo da redução eletrocatalítica eficiente de dióxido de carbono
Recentemente, o Laboratório Estadual de Catálise do Instituto de Física Química de Dalian, da Academia Chinesa de Ciências, e a equipe de Bao Xinhe e Wang Guoxiong fizeram novos progressos na pesquisa de redução eletrocatalítica de alta eficiência de dióxido de carbono.Resultados relacionados foram publicados em Energy Environ.Sci.
A redução eletrocatalítica de dióxido de carbono (CO2RR) pode simultaneamente realizar a conversão e utilização de dióxido de carbono e o armazenamento eficiente de eletricidade limpa renovável, o que é propício para a construção de uma rede sustentável de reciclagem de recursos de carbono. Nos últimos anos, a equipe de pesquisa realizou um estudo sistemático único e aprofundado da redução eletrocatalítica de CO2 da perspectiva da catálise e obteve uma série de resultados de pesquisa em catalisadores baseados em nano-Pd, interfaces de óxido de metal, etc., melhorando significativamente a eletrocatalítica de CO2. A seletividade, atividade e estabilidade da redução (J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Angew. Chem. Int. Ed.).
Os compósitos de metal de transição-nitrogênio-carbono são um material eletrocatalítico que deve substituir metais nobres. A equipe de pesquisa recentemente se concentrou na preparação controlada de tais materiais e suas propriedades eletrocatalíticas (Energy Environ.Sci., Nano Energy, ACS Catal). .). Estudos anteriores mostraram que os compósitos de metal de transição-nitrogênio-carbono podem reduzir o CO2 por redução eletrocatalítica para produzir CO, mas conforme o sobrepotencial aumenta, a corrente competitiva da reação de evolução do hidrogênio (HER) aumenta drasticamente, resultando em um rápido declínio na eficiência de Faraday do CO. Obtenha alta densidade de corrente de CO. Portanto, atingir alta densidade de corrente de CO2RR e eficiência Faradaica ao mesmo tempo é um desafio importante para compósitos de metal de transição-nitrogênio-carbono.
Neste estudo, a equipe conseguiu preparar um material de carbono poroso dopado com Ni-N que é monodisperso por pirólise de um esqueleto de imidazol de zeólita bimetálica de zinco/níquel (ZIF-8). Espécies de Ni carregam até 5,44% em peso. Neste catalisador de Ni-N, a eficiência faradaica de CO foi mantida entre 92,0% e 98,0% na ampla faixa de potencial de -0,53 V a -1,03 V (vs. RHE). A densidade de corrente de CO aumentou com o sobrepotencial, em - 1,03 V (vs. RHE) atingiu 71,5 ± 2,9 mA/cm 2 . Os resultados da caracterização e experimentos comparativos mostram que o Ni-N insaturado de coordenação é o sítio ativo; os cálculos da teoria funcional da densidade revelam ainda que CO2RR é mais provável do que HER na posição NiN2V2 (V significa vacância). Especula-se que NiN2V2 pode ser o bit ativo de CO2RR. . Portanto, a coordenação de alta carga de sítios ativos de Ni-N insaturados simultaneamente atinge alta densidade de corrente e eficiência Faradaica de CO2RR, quebrando o limite de efeito "seesawboard" da seletividade de CO2RR e taxa de reação em compósitos de metal de transição-nitrogênio-carbono.
O trabalho de pesquisa acima foi financiado pela Fundação Nacional de Ciências Naturais da China, pelo Programa Nacional de P&D, pelo DMTO e pelos projetos-piloto da Academia Chinesa de Ciências.